Picarro G2301（卡拉海葉尼塞河段陸-海界面大氣CO?和CH?波動(dòng)）

2018年9月至2021年1月在最近部署的塔式測(cè)量站“DAMIS”（73.5068 N，80.5198 E）對(duì)大氣CO₂和CH₄的干摩爾分?jǐn)?shù)進(jìn)行了精確連續(xù)觀測(cè)，該測(cè)量站位于西伯利亞塔米爾半島西南海岸，葉尼塞河海灣，通向卡拉海（北冰洋）。通過(guò)分析陸地植被和海洋部門對(duì)捕獲的大氣信號(hào)的貢獻(xiàn)，檢查了站點(diǎn)的季節(jié)足跡，并說(shuō)明了陸-海界面上白天混合大氣層CO₂和CH₄的時(shí)間模式。除了反映由泛北極引起的信號(hào)的時(shí)間變化，我們還分析了天氣異常的時(shí)空分布，這些天氣異常代表了所研究的高北極西伯利亞區(qū)域（約62.5萬(wàn)km²）的CO₂和CH₄區(qū)域源和匯的大氣特征。全年捕獲陸地表面（54%）和海洋（46%）幾乎相等。對(duì)于CO₂和CH₄，我們觀察到了海-陸下降趨勢(shì)，或許因?yàn)楹Ｑ髿鈭F(tuán)中微量氣體的消耗比大陸區(qū)域更大。到目前為止，在卡拉海，我們尚未檢測(cè)到任何可能表明海底永久凍土退化過(guò)程和冷滲漏發(fā)生的顯著CH₄信號(hào)——仍然主要在北極海東部（拉普捷夫海和東西伯利亞海）觀察到。

測(cè)量站由一個(gè)帶有氣象傳感器的金屬塔和一個(gè)安裝在30m a.g.l.（35m a.s.l.）桅桿頂部的進(jìn)氣口組成。一條撓性管道從塔中進(jìn)入位于下方的實(shí)驗(yàn)室，腔衰蕩光譜（CRDS）分析儀和數(shù)據(jù)記錄器放置在內(nèi)部并安裝在19′測(cè)量軌道上。大氣CO₂、CH₄和H₂O的摩爾分?jǐn)?shù)由CRDS分析儀Picarro G2301-f（Picarro Inc.，Santa Clara，CA，USA）進(jìn)行連續(xù)測(cè)量，該分析儀通過(guò)了Max Planck生物地球化學(xué)研究所生產(chǎn)的加壓干燥空氣的定期校準(zhǔn)。在參考罐中，溫室氣體濃度追蹤到WMO的刻度：CO₂的X2007和CH₄的X2004A。由于儀器的響應(yīng)是線性的，因此三個(gè)儲(chǔ)罐足以進(jìn)行校準(zhǔn)，高、中、低三個(gè)儲(chǔ)罐每168小時(shí)自動(dòng)開始校準(zhǔn)循環(huán)，時(shí)間分別為25、20和20分鐘。基于這三個(gè)參考罐，導(dǎo)出并實(shí)施了所報(bào)告時(shí)間序列的線性校準(zhǔn)系數(shù)。目標(biāo)儲(chǔ)罐每24小時(shí)探測(cè)15分鐘。在報(bào)告的觀察期內(nèi)，目標(biāo)儲(chǔ)罐中測(cè)得的CO₂（0.03 ppm）和CH₄（0.03ppb）的偏差符合WMO要求的范圍。

CRDS分析儀測(cè)量濕空氣中的CO₂和CH₄摩爾分?jǐn)?shù)，并且僅包括水校正的一階函數(shù)，這是不夠的，為了計(jì)算H₂O與儀器測(cè)量的原始值中特定氣體濕干比之間的關(guān)系，我們基于其他地方給出的方法，應(yīng)用了二階H₂O校正函數(shù)。在對(duì)原始值進(jìn)行水校正和校準(zhǔn)后，我們使用一組過(guò)濾器刪除了無(wú)效數(shù)據(jù)。

盡管靠近沉降區(qū)，但塔架處的空氣探測(cè)不太容易受到局部污染，風(fēng)分布分析確保桅桿的局部位置超出或幾乎無(wú)法接受此類污染事件。然而，塔架附近可能存在污染源：柴油發(fā)電機(jī)和居民點(diǎn)的中央鍋爐（距塔架西北偏北約270米）。這些當(dāng)?shù)匚廴驹纯赡茉斐蒀O₂，CH₄摩爾分?jǐn)?shù)在幾秒到幾分鐘的時(shí)間尺度上出現(xiàn)急劇和短期峰值。這些信號(hào)的平均頻率低至每年觀測(cè)值的3.7%，從冬季的2%到夏季的5.4%不等。我們應(yīng)用了基于尖峰檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)，并根據(jù)當(dāng)?shù)丨h(huán)境進(jìn)行調(diào)整。原始數(shù)據(jù)經(jīng)過(guò)了嚴(yán)格的背景過(guò)濾和計(jì)時(shí)，最終使我們能夠確定研究區(qū)域內(nèi)有代表性的、不受當(dāng)?shù)匚廴驹从绊懙幕旌狭己每諝獾拇蟛糠中r(shí)值。

CO₂的季節(jié)性模式在夏季月份（8月：400.7 ppm）表現(xiàn)出急劇下降和最終最小值，并在冬季達(dá)到最大值（2月：424.9 ppm），而第二個(gè)峰值可能出現(xiàn)在冬季后期，伴隨著海冰融化和海洋中無(wú)冰區(qū)域的出現(xiàn)，促進(jìn)冰下儲(chǔ)存的二氧化碳立即釋放到大氣中。進(jìn)而分析說(shuō)明，在北冰洋陸-海界面上的CO₂和CH₄的收支，全年陸地（54%）和海洋（46%）的貢獻(xiàn)幾乎相等。在冬季對(duì)大陸的影響占主導(dǎo)地位（73%），而在夏季，海洋的貢獻(xiàn)率高達(dá)60%。

在高北極西伯利亞區(qū)域（約62.5萬(wàn)平方公里）白天混合大氣層CO₂和CH₄的時(shí)間模式的研究表明，全年陸地表面（54%）和海洋（46%）的貢獻(xiàn)幾乎相等。足跡的季節(jié)性模式顯示，在冬季對(duì)大陸的影響占主導(dǎo)地位（73%），而在夏季，海洋的貢獻(xiàn)率高達(dá)60%。在“DAMIS”觀測(cè)到的CO2季節(jié)振幅夏季最小值（吸收）和冬季最大值（釋放）之間的差異）達(dá)到約22ppm，比西伯利亞其他沿海高北極站的早期報(bào)告值高2-4.5ppm，這可能主要?dú)w因于夏季從北冰洋（AO）順風(fēng)向測(cè)量地點(diǎn)行進(jìn)的原始?xì)鈭F(tuán)的影響，而不是大陸下沉。

全年觀測(cè)到的數(shù)據(jù)表明研究區(qū)域源/匯的主要CO₂特征（信號(hào)）為以下平均負(fù)異常：陸地−0.2±0.3 ppm（65%），而海洋（35%）顯示出更低的負(fù)信號(hào)−0.4±0.7 ppm，初步認(rèn)為與陸地生態(tài)系統(tǒng)相比，來(lái)自AO的氣團(tuán)中的CO₂消耗量更大。2020年初秋在“DAMIS”和卡拉海同時(shí)測(cè)量大氣CO₂摩爾分?jǐn)?shù)，證實(shí)了這種海-陸二氧化碳下降趨勢(shì)。在研究船“Mstislav Keldysh院士號(hào)”上進(jìn)行的海洋觀測(cè)表明，與相應(yīng)的沿海平均值（411.3±1.33 ppm）相比，海洋二氧化碳大氣值明顯較低（406±1.42 ppm）。

全年主要的CH₄特征是陸地輕微的負(fù)異常：−0.1±4.8 ppb（源-匯），海洋上的負(fù)信號(hào)高得多，從AO（35%）中觀察到的數(shù)值為：-12.5±3.9 ppb，初步認(rèn)為北冰洋上方的CH₄消耗上比大陸上方的強(qiáng)。甲烷特征（海洋-大陸）之間的統(tǒng)計(jì)顯著性證實(shí)了觀察到的海洋-大陸CH₄的下降。此外，2020年初秋在卡拉海研究船上進(jìn)行的大氣CH₄測(cè)量表明，與同時(shí)觀測(cè)到的“DAMIS”沿海值（2001.4±5.9 ppb）相比，AO上空的CH₄值（1987±3 ppb）更低。